【甲烷在Mgo上吸附的Abinitio研究】丁益宏.pdf

【甲烷在Mgo上吸附的Abinitio研究】丁益宏.pdf

甲烷在MgO上吸附的AbInitio研究 AbInitioStudyofCHAdsorptiononMgO 作 者:丁 益 宏 系(所)别:理 化 所 专 业:物理化学 指导教师:王志中教授 杨光第教授 九九五年六月吉林大学硕士学位论文第/页 甲烷在MgO上吸附的abinitio研究 提要 本文用双原子簇模型来模拟气体甲烷在固体MgO表 面的吸附作用,用abinitio方法对O-、O2-两类MgO 与CH4作用进行了从头算研究。主要内容有:I．讨论 了两类MgO与CH4作用的稳定构型、过渡态及产物、粗略地估计了反应活化能及反应热,对这几种构型的前线 轨道、电荷及布居数进行了分析。Ⅱ.讨论了两类MgO 与CH4作用的反应路径、分析了IRC曲线中各点的电 荷转移、轨道能量变化及几何改变等性质。Ⅲ．对两类 吸附的结构进行了振动频率分析、估算了甲烷特征振动的 红移值,并和实验加以比较。吉林大学硕士学位论文第页 第一章引言 甲烷是天然气主要成分,最近几十年以来,在石油煤 碳等地下资源逐渐匮乏的情况下,人们对于利用天然气,尤 其是将甲烷转化为乙烯、甲醇及醚类等更为有用的化工产 品兴趣日浓。并已经对其展开了广泛深入的研究[1-17].目前,甲烷的氧化偶联这一课题已经在我国蓬勃发展,且 正方兴未艾.催化剂作为一种能改变化学反应速度的微量物质,在 多相催化(催化剂与反应处于不同状态)中有着特别重要的 意义。目前,对甲烷氧化偶联和选择氧化的研究日渐深 入,但CH4的活化究研究仍是催化化学乃至整个化学领 域的一大难题。