【金属噗林催化氧化对甲酚成对羟基苯甲醛反应的研究】吴紫辉.pdf

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吉林大学硕士论文 提要 本文研究了金属叶啉催化剂(FeTPPC1,MnTPPC1,CoTPPC1等)对甲酚氧化反应中的催化性能。在研究过程 中发现少量金属叶啉可在温和条件下,以0氧化对甲酚成 对羟基苯甲醛,对甲酚的转化率及对羟基苯甲醛的选择性 都较好。结果表明,铁叶啉具有良好的活性和选择性。另 外,本文还系统研究了甲酚的三个异构体在相同条件下催 化氧化的情况,得出了一系列重要结论。我们还初步研 究了全氟铁叶啉及分子筛叶啉催化寿命。同时,我们还对 有机碱,助催化剂,碱量,反应温度等因素的影响进行了 探讨,我们的互作对金属叶啉催化氧化作用的研究领域走 向互业应用将起到良好的作用。吉林大学硕士论文 —、前言 1.金属吓嘛催化氧化反应的研究 吓啉类化合物广泛存在于自然界和生物体中,由于其结构 性能的独特,使其在各种生命过程中,诸如氧的传递、贮存,活化及电子传递和光合作用中起着十分重要的作用,作为酶的 活性中心,金属叶啉类化合物的催化性能尤其引起人们的普遍 关注和广泛兴趣.金属叶啉类催化剂其核心的催化性质在于其大电子体系 及金属离子价态改变为基础的氧化还原性质,其体地说,它们 主要在催化与分子氧有关的氧化还原性质11,在这方面最令 人瞩目的是全属叶啉作为细胞色素P-450的模拟化合物,可以 在温和条件下催化氧化一些情性的碳氧化合物,如芳烷烃的羟 基化 2]及烯烃的环吉林大学硕士论文 S High spir HO RCO(RCOX) artificial Fig.P-450 catalyticcycle.TABLE1 Comparison of chemoselectivitybetween P-450 typereaction and autoxidation System Epoxidation Allylic oxidation Autoxidation TPPMn(I111)C1P-450 type reaction TPPMn(II)CI PH O NaBHTPPMn(III
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