【贵金属氧化催化剂颗粒及其固定床反应器的整体优化】.pdf

致谢本论文工作是在导师陈甘棠教授的精心指导下完成的。工作中,得到了戴擎镰副教授、王尚弟副教授的悉心指教,受益匪浅.在此,谨向各位老师致以衷心的感谢！李邦银讲师及化工872班朱火先、江红敏、化工881班杨平和 882班许可等四位同学参加了部分实验工作。浙大联合所全体老师为本论文工作给予了热情支持和帮助。在此一并致谢.本论文工作得到了中国石化总公司基础性研究项目和上海石化总厂催化研究所的资助,特致谢意.最后,还要深深地感谢我的妻子李芮丽讲师。三年来,她不仅承担了繁重的家务劳动,自始自终给予我支持和鼓励,而且在本论文的成文过程中也作了很多工作。

摘要本文以乙烯气初氧醋酸化合成醋酸乙烯的反应过程为工业背景,深入细致地研究了贵金属氧化催化剂的最佳工程设计、颗粒异形化技术及其固定床反应器的整体优化.首先,在颗粒催化剂活性分布理论研究的基础上,系统地分析探讨了贵金属氧化催化剂的活性层位置对表观活性和选择性的影响及最佳活性层位置的确定方法和唯一定态解的判据。结果表明:在一般情况下,以提高催化剂表观活性为目的的最佳活性层位置(x)位于颗粒内层,效应较小的等温双组分平行反应体系的催化剂颗粒x,>x.综合考虑表观活性和选择性的最佳活性层位置(x。)应介于二者之间.催化剂的活性层位置愈是靠近颗粒心中,愈是容易产生多重定态现象。

性,但却降低了反应转化率。采用本文提出的整体优化方案,即在反应器出口段填装活性高于入口段的催化剂颗粒,尤其是使用高活性催化剂颗粒时,能够最大程度地降低反应器热点温度和避免因催化剂高活性引起的热失控(飞温)的可能性,同时还可以提高反应转化率和选择性。