【甲醇羰化制甲酸甲酯催化体系制备与反应动力学研究】张澍生.pdf

【甲醇羰化制甲酸甲酯催化体系制备与反应动力学研究】张澍生.pdf

摘要 本文制备及研究了甲醇炭化制甲酸甲酯的催化体系并探讨了炭 化反应的动力学。合成制备了催化剂DBN和DBU并在一定范围内 考察了DBN的制备条件。用正交实验法在较大范围内考察并选定了 DBN与环氧丙烷共同作用下催化羰化的较佳工艺条件,炭化效果比 Leonard甲醇钠工艺有大幅度提高,酯摩尔收率是后者的263 倍,研究了在选定工艺条件下炭化的动力学行为,提出了反应历程,解释了催化剂DBN的催化及环氧丙烷的助催化机理,认为反应过程 中甲酸甲酯有自催化作用。由反应机理推导出反应速度方程:r=ax2+bx十c,进一步用计算机进行了数值模拟,结果与实验较好 物合。结果的讨论 一、催化剂评介 1、与甲醇钠比较 35 2、环氧化物的作用 3、DBN与DBU比较 二、羰化反应动力学探讨 1、反应机理的假设 2、动力学方程推导和模拟 3、结果分析 结论 致谢 主要参考文献 附录:动力学方程模拟程序编制与计算图 Fig CchemistrybasedonMF Acetic Acid Oxogas CH3COOH H2+CO(Monsanto) CH3OH High temp.catalytic cracking CHCOOCH CO+CHOH Methylacetale(Low temp,catalytic cracking) CO Hydration CHCO- HC0OCHb CHsCO- HCOOH Acetio Formic acid anhydride HCHO -CH3 DMF HN.