【银催化剂上甲醇氧化反应中的化学振荡和振荡机理的研究】王乐夫.pdf

目录摘要一、前言二、实验部分实验流程(二) 主要实验设备催化剂的物性及反应物原料测试与分析方法)反应条件三、实验结果与讨论工空速对床层温度稳定性的影响口PO2/PCH3OH对床层温度稳定性的影响热化学振荡 1.规则振荡 2.

摘要本文采用微型反应器一一色谱联用装置研究了甲醇在负载银及电解银催化剂上的氧化过程,测定了在颗粒状催化剂上,空速一35.反应温度为80-460℃的范围内,各种条件对催化剂床层温度稳定性的影响及对反应速率稳定性的影响.从微观上解释了产生化学振荡的物化机理。叙述了在多相催化反应过程中,存在自搬荡的必要条件。提出在表面催化过程中放馈的作用和形式.文中采用了(T S A)模型来简化甲醇在银催化剂上氧化反应的复杂机理。根据此模型,并把反应过程中催化剂的表面温度作为变量,列出能反映表面复盖度及表面温度随时问变化率的非线性常微分方程组。

MARINAMSLINKO等人也试图从理论上探讨产生振荡的机理 [6] 八十年代以来,在这一新兴领域中所进行的实验和理论研究又有一些进展。实验方面美国麻省理工学院的VAYENAS等人采用固体电解质电势(SEP)新技术来监测在金属催化剂上气的活性,并研究了乙稀在银和铂上的氧化反应,很好地观察到金属 ntuch等人则分别观察到甲醇在负载钯催化剂上氧化的化学振荔[8 1和丙稀在铂催化剂上氯化的速率振荡[ 9 ］。理论方面; 美国加利福尼亚大学的BCSALES等人推导了一个数学模型,它能定量地再现CO在铂上氧化所观察到的几乎所有振荡特征 [107.R.DAGDNNIER等A11]和C.